华东理工大学考研(华东理工大学考研分数线)

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华东理工大学李春忠教授和多伦多大学Edward Sargent教授在环氧乙烷高效制备领域取得突破,相关研究成果以“Redox-mediated electrosynthesis of ethylene oxide from CO2 and water”为题,于日前在线发表在《自然催化》(Nature Catalysis)上。

我国作为世界最大的聚酯生产国,对环氧乙烷这一重要石油化工基础有机原料的年需求量超千万吨。目前,国际和国内绝大多数装置都采用乙烯直接氧化路线生产环氧乙烷,但由于该路线的乙烯完全氧化问题,使其产生大量碳排放。据相关统计,2020年全球因生产环氧乙烷所带来的直接碳排放量超千万吨。因此,研究表明利用电催化技术在“无碳排放”及“碳减排”条件下高效制备环氧乙烷,将为传统化工行业带来环保技术升级契机。

然而,目前电催化二氧化碳(CO2)制环氧乙烷的效率较低,主要表现在:法拉第效率小于25%,整体电解池能量效率低于15%且能耗高,每生产1kg环氧乙烷所需能耗超19MJ,是当前工业路线能耗的5倍。鉴于此,该工作通过在工业催化剂氧化铱(IrO2)上负载第六周期金属氧化物来制备高效催化剂。其中,在钡、镧、铈和铋氧化物中,发现负载钡氧化物的催化剂高效抑制关键中间体的降解过程,实现了阳极乙烯制环氧乙烷法拉第效率达到90%。该过程环氧乙烷产物选择性超过98%,不存在乙烯完全氧化产生的碳排放问题。当将其与阴极氧还原反应配对时,每生产1kg环氧乙烷所需能耗仅需5.3MJ,这与现有高碳排放的工业制环氧乙烷过程的能耗相当。

研究表明,进一步利用水氧化和氧还原这一氧化还原介导,创新构建了新型氧化还原介导电催化系统,通过高效耦合CO2制乙烯与乙烯制环氧乙烷的过程,实现低能量输入的环氧乙烷电催化制备,总反应的理论电解电压仅为1.28V,而文献报道最优的理论电解电压是2.51V。该工作实现了高转化率的环氧乙烷电催化制备,在300mA/cm2工业级电流密度下CO2制环氧乙烷的法拉第效率超过35%,比文献报道最高值提升1.4倍,并降低了1.2V电解工作电压

该工作的共同第一作者是我校青年教师李宇航,多伦多大学Adnan Ozden、Wan Ru Leow、Pengfei Ou。共同通讯作者是李春忠教授和Edward Sargent教授。该研究工作得到了中国国家留学基金委、NSERC等经费支持。

来源:华东理工大学

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41929-022-00749-8

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